Свою карьеру Крейг начала в 17 лет, выступая в балетной труппе Ballet Russe de Monte Carlo. Спустя три года ее отобрали на роль Елены в вестерне "Молодая земля" (1959 год).
Мировую известность Крейг принесла роль Барбары Гордон (Бэтгерл) в сериалах "Бэтмэн" (он выходил в 1966-1968 годах) и телефильме "Бэтгерл" (1967 год), в историю кино и телевидения она вошла как первая исполнительница этой роли.
В общей сложности актриса сыграла более чем в 40 фильмах и сериалах — "Агенты А.Н.К.Л." (сериал, который выходил в середине 1960-х годов), "Звездный путь", "Старски и Хатч", "Земля гигантов" и других. Кроме того, она снялась в двух фильмах с Элвисом Пресли — "Это случилось на Всемирной ярмарке" (1963) и "Целуя кузин" (1964).
В последние годы Крейг работала в сфере недвижимости, занималась озвучкой и продюсированием. В 2000 году была опубликована ее автобиография From Ballet to the Batcave and Beyond. Последней работой Крейг стал мультипликационный сериал "Оливия" (2009 год), где она озвучила роль бабушки главной героини.